все зависит от того, насколько Ваши дети любят развалины-)
С Мелкими можно сходить в музей детского творчества - это в Плаке, там дети рисуют. Туда же можно пойти в дождь. Конечно, хорошо бы знание греческого, но и на пальцах объяснитесь.
Если дети любят развалины и раскопки, то все
Афины - это музей под открытым небом. На Акрополь, конечно, Храм Зевса, Арка Адриана - и так далее.
Летом также рекомендую съездит на море - на трамвае от площади Синтагма - 40 минут, 2,2 евро в один конец.